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          蘭州化物所在選擇性N-單甲基胺合成研究方面取得新進展

          發布時間:2018-04-18 16:20:30        閱讀次數:

            N-甲基化胺是一類重要的化工中間體,廣泛應用于制備染料、合成樹脂、醫藥和農藥等,創制高效的多相催化材料實現N-甲基化胺的清潔合成對碳資源的高效利用具有重要的意義。中國科學院蘭州化學物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室石峰研究團隊一直致力于多相催化的胺類化合物清潔合成的研究工作,成功發展出以二氧化碳/氫氣、甲醇、甲醛/氫氣和丙三醇等為甲基化劑的N-甲基化反應催化體系,為N-甲基胺提供了高效、綠色的合成途徑(Chem. Sci., 2014, 5, 649-655;Chem. Commun., 2014, 50, 13521-13524;ACS Sustainable Chem. Eng. 2016, 4, 3921-3926;ChemSusChem 2016, 9, 3133 -3138)。 

            然而,由于N,N-二甲基化是熱力學上有利的反應,所以在胺的甲基化反應過程中往往生成N-單甲基胺和N,N-二甲基胺的混合物。高選擇性的合成N-單甲基胺是一項富有挑戰性的工作。最近,石峰團隊基于胺與甲醛快速生成亞胺,而亞胺緩慢催化加氫的思路以提高N-單甲基化反應選擇性的設想,成功制備出加氫活性較弱的CuAlOx催化劑,實現了胺選擇性的N-單甲基化反應(Chem. Commun., 2017, 53, 5542-5545)。在此基礎上,石峰與許珊團隊合作以具有氫鍵選擇性吸附功能的載體負載的鈀為催化劑實現了硝基化合物與HCHO/H2一鍋法超高選擇性合成N-單甲基胺。當胺類分子與催化劑表面主要通過氫鍵吸附時,由于伯胺分子比N-單甲基胺多一個氫原子,那么伯胺底物則優先吸附于催化劑表面,而反應成的N-單甲基胺則在催化劑表面易于脫附,從而抑制了N,N-二甲基胺的生成。經過系統的研究發現,當以TiO2為載體時性能最好。NH3/Me2NH-TPDH2-TPR 研究表明,Pd/TiO2催化劑的優異性能源于其優良的低溫氫氣活化能力和較好的伯胺選擇性吸附能力(ACS Catal. 2018, 8, 3943-3949。相關結果已經申請中國發明專利(申請號201710148081.3)。論文的第一作者為王紅利博士。 

            以上工作得到了國家自然科學基金、中國科學院一三五重點培育項目和羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室的長期支持。 

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