<kbd id="j5f17"></kbd>
    <mark id="j5f17"><ruby id="j5f17"><nobr id="j5f17"></nobr></ruby></mark><mark id="j5f17"><ruby id="j5f17"><nobr id="j5f17"></nobr></ruby></mark>
  • <ins id="j5f17"></ins>
      <kbd id="j5f17"></kbd>
      <mark id="j5f17"></mark><ins id="j5f17"></ins>

          您當前的位置:首頁 > 科研動態

          蘭州化物所活性結構明確的多相催化材料創制取得新進展

          發布時間:2018-04-23 16:17:37        閱讀次數:

            多相催化材料的設計與可控制備是催化化學領域的重要課題,活性結構明確的多相催化材料創制是其中的重要內容。以實驗研究與先進表征手段相結合,揭示催化材料的活性結構,進而以活性結構為導向進行多相催化材料的精準和可控制備是實現這一目標的有效途徑之一。碳基/聚合物催化材料所具有的結構易于調控和可控制備的特點為進行這一研究提供了有效手段。近年來,中國科學院蘭州化學物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室石峰研究員團隊在這一領域進行了較多研究并取得較好進展。 

            石峰團隊在羰基-羥基循環結構為催化胺醇烷基化潛在活性結構的認識基礎上,根據碳基催化材料富含羰基官能團的特點,成功的以酚醛樹脂作為前驅體、通過不同的處理活化方式獲得了含有不同羰基官能團的碳基催化材料。該類催化材料可以在不加入過渡金屬的條件下催化不同結構的胺和醇反應制備N-烷基化胺。紅外表征和對照實驗表明該材料具有高度共軛的羰基-羥基結構,而該結構正是催化胺醇烷基化的活性結構(Nature Commun. 2015, 6, 6478)。 

            

           

            盡管獲得了活性位點明確的多相催化材料,該催化材料的整體結構尚不明確。最近,石峰團隊與德國萊布尼茲催化研究所的焦海軍教授合作,進一步圍繞活性結構和整體結構明確的羰基官能性聚合物催化材料創制開展了研究工作。該團隊首先以四氫喹啉選擇氧化合成喹啉作為模型反應系統研究了各類含羰分子作為催化劑的可能性,并確定馬來酰亞胺單體為四氫喹啉選擇氧化的活性催化劑。在此基礎上,通過可控聚合制備出多種聚馬來酰亞胺衍生物高分子催化材料,并成功的以其為催化劑實現了四氫喹啉的選擇氧化反應。 

             

            進一步的固體核磁、紅外等表征明確了催化材料的整體和活性位點結構。這樣,該團隊就成功獲得了催化材料整體結構和活性結構都明確的多相催化材料,為均多相催化材料的融合提供了一種方法。 

            

           

            FT-IR、Uv-visible、GC-MS示蹤和DFT計算等研究表明聚合物催化劑中羰基-羥基循環結構確實為該催化劑的活性位點,整個催化反應經歷了四氫喹啉加成到馬來酰亞胺的烯烴雙鍵、氧分子活化、選擇氧化生成氧化產物、羰基再生這一循環過程。 

            

           

            該工作為活性位點和結構明確的多相催化材料的精準和可控制備提供了新的研究思路。相關研究成果在線發表在Nature Commun.2018, 9, 1465, DOI: 10.1038/s41467-018-03834-4)。 

            以上工作得到了國家自然科學基金、蘭州化物所“一三五”重點培育項目和羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室的資助和支持。

          国产精品国产三级国产Av,日本妇人成熟A片免费观看网站,成年女人喷潮毛片免费播放,啦啦啦高清在线观看WWW中文
          <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <蜘蛛词>| <文本链> <文本链> <文本链> <文本链> <文本链> <文本链>